Manganite thin films deposited on piezoelectric substrates

Abstract

O interesse crescente em conseguir controlar a magnetização de materiais magnéticos através de campos eléctricos, para aplicações em spintrónica, levou ao desenvolvimento de compósitos magnetoeléctricos com diversas geometrias e composiçoes. Entre estas estruturas compósitas encontram-se os lmes nos de manganites com magnetorresistência colossal depositados sobre substratos piezoeléctricos. Estas estruturas permitem, por um lado, tirar partido do facto de as manganites com magnetorresistência colossal serem particularmente sensíveis aos efeitos de deformação e, por outro, da possibilidade de controlar de maneira reversível a deformação imposta aos lmes e, consequentemente, a sua magnetização, por meio da utilização de substratos piezoeléctricos. Neste trabalho, lmes nos da manganite ferromagnética e metálica La0:67Sr0:33MnO3 (LSMO), com alta largura de banda, e da manganite com ordenamento de carga e baixa largura de banda Pr0:50Ca0:50MnO3 (PCMO) foram depositados em substratos cristalinos piezoeléctricos de LiNbO3 e 0.68Pb(Mg1=3Nb2=3)O3 0.32PbTiO3 (PMN-PT). Foi feita uma caracterização detalhada das suas propriedades estruturais, magnéticas e de transporte eléctrico. Os lmes de LSMO depositados sobre LiNbO3 eram fortemente orientados, com uma direcção preferencial de crescimento (111) pseudocúbica. Veri cou-se, nos lmes, uma transição paramagnética-ferromagnética, com temperaturas de Curie entre 265 K e 360 K, e resistividades eléctricas de baixa temperatura na gama 0:15 0 4:5 .cm. Nestas amostras veri cou-se que a temperatura de deposição afectou as propriedades dos lmes produzidos, no sentido em que um aumento da temperatura de deposição de 600 C para 690 C aumentou a temperatura de Curie de 265 K para 330 K e originou um comportamento metálico. O comportamento da magnetorresistência variou com o aumento da temperatura de deposição, tendo-se observado a supressão da acentuada magnetorresistência de baixo campo. Esta tinha um valor aproximado de -15%, e tinha surgido no lme depositado a 600 C devido ao efeito túnel através das fronteiras de grão, que é dependente do spin. Isto foi também observado nas medidas de magnetorresistência anisotrópica. Nos lmes nos de LSMO sobre substratos ferroeléctricos de PMN-PT do tipo relaxor , foi observado um crescimento com orientação pseudocúbica (001). Foram também observados pequenos incrementos na magnetização abaixo da temperatura de Curie TC = 340 K. Veri cou-se uma correlação entre estas variações na magnetização dos lmes e variações na constante dieléctrica dos substratos, o que sugere um acoplamento magnetoeléctrico. A resistência eléctrica dos lmes foi medida em função do campo eléctrico aplicado ao substrato, o que mais uma vez mostrou um acoplamento através da deformação piezoeléctrica. A maior taxa de variação da resistência obtida foi de 10 /V. Este valor foi medido na zona de baixo campo eléctrico, i.e., onde a deformação é reversível. Os lmes nos de PCMO depositados sobre LiNbO3, orientados segundo c, possuíam também uma orientação (111) pseudocúbica. O seu parâmetro de rede variou sistematicamente com a sua espessura. A fase com ordenamento de carga foi estabilizada nestes lmes e a temperatura TCO a qual ela ocorreu encontrava-se na gama 210 TCO 240 K. Para além disso, TCO aumentou com o decréscimo da espessura dos lmes, devido a deformação epitaxial induzida pelo seu crescimento. A magnetorresistência do PCMO depositado num substrato de LiNbO3 orientado segundo c foi medida numa unidade de campos magnéticos pulsados. Foi observada uma transição de uma fase metálica com cargas desordenadas, para uma fase isoladora com ordenamento de carga. Esta transição ocorreu a um campo crítico H􀀀 c = 2:3 T a temperatura de 200 K, numa medida efectuada em campo magnético decrescente. Finalmente, os lmes nos de PCMO depositados em PMN-PT eram orientados, com uma orientação preferencial de crescimento (001) pseudocúbica. Foi observado o controlo piezoeléctrico da resistência eléctrica. A taxa de variação da resistência eléctrica dos lmes foi de 11 /V na região reversível da curva de deformação em função do campo eléctrico aplicado.

The growing interest in controlling the magnetization by electric elds for spintronics applications has led to the development of magnetoelectric composites with diverse geometries and compositions. Among these composite structures are colossal magnetoresistive manganite thin lms deposited on piezoelectric substrates. Colossal magnetoresistive manganites, on the one hand, are particularly sensitive to the e ects of strain, making them good candidates for incorporation in magnetoelectric composites. On the other hand, piezoelectric substrates allow for a reversible control of the strain applied to the lms, and therefore of the magnetization. In this work, high-bandwidth ferromagnetic metallic manganite La0:67Sr0:33MnO3 (LSMO) and low-bandwidth charge-ordered Pr0:50Ca0:50MnO3 (PCMO) were deposited on LiNbO3 and 0.68Pb(Mg1=3Nb2=3)O3 0.32PbTiO3 (PMN-PT) single crystal piezoelectric substrates. A detailed characterization of the structural, magnetic and transport properties of the produced samples has been performed. The LSMO thin lms on LiNbO3 were highly oriented, with a pseudocubic (111) preferred growth direction. The lms were ferromagnetic with Curie temperatures between 265 K and 360 K and low temperature resistivity values in the range 0:15 0 4:5 .cm. In these samples the deposition temperature was seen to a ect the properties of the deposited lms, in the sense that an increase in the deposition temperature from 600 C to 690 C strongly enhances the ferromagnetic Curie temperature from 265 K to 330 K and increases metallic conduction. The magnetoresistance behaviour is also modi ed as the deposition temperature is increased, with the suppression of the low eld magnetoresistance due to spin polarized tunnelling across grain boundaries. This is con rmed by the measurements of anisotropic magnetoresistance. In the LSMO thin lms deposited on the relaxor ferroelectric PMN PT a pseudocubic (001)-oriented growth was observed. Slight increases in the magnetization, below the Curie temperature TC = 340 K, were observed in the lms. These variations were found to correlate with variations in the dielectric constant of the substrate, suggesting a magnetoelectric coupling. The electrical In the LSMO thin lms deposited on the relaxor ferroelectric PMN PT a pseudocubic (001)-oriented growth was observed. Slight increases in the magnetization, below the Curie temperature TC = 340 K, were observed in the lms. These variations were found to correlate with variations in the dielectric constant of the substrate, suggesting a magnetoelectric coupling. The electrical In the LSMO thin lms deposited on the relaxor ferroelectric PMN PT a pseudocubic (001)-oriented growth was observed. Slight increases in the magnetization, below the Curie temperature TC = 340 K, were observed in the lms. These variations were found to correlate with variations in the dielectric constant of the substrate, suggesting a magnetoelectric coupling. The electrical In the LSMO thin lms deposited on the relaxor ferroelectric PMN PT a pseudocubic (001)-oriented growth was observed. Slight increases in the magnetization, below the Curie temperature TC = 340 K, were observed in the lms. These variations were found to correlate with variations in the dielectric constant of the substrate, suggesting a magnetoelectric coupling. The electrical resistance of the lms was measured as a function of the electric eld applied to the substrate, once again showing a coupling via piezoelectric strain. The resistance varied up to 10 /V in the low electric eld region, i.e., where the strain is reversible. The PCMO thin lms deposited on z-cut LiNbO3 were also pseudocubic (111)-oriented. Their pseudocubic lattice parameter varied systematically with lm thickness. The charge-ordered phase was stabilized in the lms and the temperature TCO at which it occurs was in the range 210 TCO 240 K. Moreover, TCO increased with decreasing lm thickness due to thickness-induced strain in the lms. The magnetoresistance of a PCMO lm on z-cut LiNbO3 was measured with pulsed magnetic elds. The critical magnetic eld at which the crossover from the charge-disordered, metallic phase to the charge-ordered phase was measured in decreasing eld, and the obtained value was H􀀀 c = 2:3T at 200 K, much smaller than in previous studies of lms on SrTiO3 or LaAlO3. If this corresponds to a lower value for the charge ordering melting eld, it can make the PCMO thin lms on LiNbO3 more suitable for applications. Finally, the thin lms of PCMO deposited on PMN-PT were oriented, with a preferred pseudocubic (001) growth direction. A piezoelectric control of the electrical resistance of the lms was observed. The variation of the electrical resistance with the applied electric eld was around 11 /V in the reversible region of the strainelectric eld curve.