Uma abordagem estocástica do aprisionamento radiativo atómico incoerente

Abstract

O aprisionamento radiativo incoerente de radiação ressonante em vapores atómicos e estudado fazendo uso de uma abordagem estocástica, que corresponde, essencialmente, a um modelo conhecido como representação de difusão múltipla. O fenómeno e simulado computacionalmente, em meios atómicos, para um modelo de dois níveis e em condições de resposta linear do sistema. São considerados os detalhes geométricos das células (formas e dimensões) e é dada particular ênfase aos efeitos de redistribuição parcial em frequências.

São calculados os parâmetros da teoria utilizando grandezas adimensionais, nomeadamente opacidades e frequências normalizadas, de modo a permitir uma maior generalidade e aplicabilidade dos resultados obtidos. São apresentados resultados de tempos de vida médios de retenção da excitação na amostra, rendimento global de remissão para o exterior da célula, distribuições espectrais da radiação detectada, distribuições espaciais das espécies excitadas e decaimentos de intensidade para geometrias uni e tridimensionais. Dentro das últimas, foram feitos estudos para células paralelepipédicas e cilíndricas. E feita uma comparação dos resultados obtidos com resultados experimentais existentes na literatura para o modo fundamental, para as linhas ressonantes do mercúrio de 185 nm, em condições de redistribuição parcial em frequências, e de 254 nm, em condições de redistribuição completa em frequências.

A concordância verificada e boa, sendo que as diferenças relativas são de cerca de 5% para o caso de redistribuição completa e variam de 0,4% em células sem argon a cerca de 30% na presença de argon, para o caso de redistribuição parcial. Conclui-se que, para a linha de 254 nm, as condições de redistribuição completa são validas.

Pelo contrário, os resultados para a linha de 185 nm, mostram que os efeitos de redistribuição parcial têm de ser tomados em consideração. E ainda apresentado um caso de estudo unidimensional que permite discutir de forma extensa as vantagens relativas dos algoritmos de Monte-Carlo e de cadeias de Markov, duas das alternativas para a quantificação dos parâmetros do modelo estocástico.

O aprisionamento da radiação ressonante em vapores atómicos e tratado como um caso de difusão anómala, em particular de superdifusão, caracterizado por um espraiamento da excitação mais rápido que o previsto pela difusão Browniana padrão, em resultado de uma distribuição de tamanhos de saltos com momentos infinitos, conhecida como voo de Levy. Define-se uma função de distribuição de opacidade de linha, em condições de redistribuição parcial, e discute-se a relação entre esta distribuição, os mecanismos de redistribuição de frequências entre absorção e posterior remissão (alargamento de Doppler puro, alargamento de Doppler e natural e alargamento combinado de Doppler, natural e colisional) e as funções de distribuição de tamanho de saltos. Conclui-se que a redistribuição parcial no referencial do laboratório retém um carácter da redistribuição considerada no referencial do átomo em repouso para opacidades elevadas e que, em consequência, há uma quebra do carácter de super difusão no caso de alargamento combinado natural e de Doppler, algo ainda não identicado de forma clara na literatura.

The trapping of incoherent resonance radiation in atomic vapors is studied, using a stochastic approach corresponding essentially to a model known as multiple scattering representation. The phenomenon is computationally simulated in atomic media for a two-level model and under conditions of linear response of the system. Its geometric details, such as shapes and dimensions, and the partial frequency re-distribution effects are given special emphasis.

The parameters are calculated using dimensionless quantities, namely opacities and normalized frequencies, to allow greater generality and applicability of the obtained results. Results for the mean lifetime of the retention of excitation inside the sample, global emission yield for the exterior of the cells, spectral distribution of the detected radiation, spatial distributions of the excited species and intensity decays are presented, for uni and tridimensional geometries. For the tridimensional cells, studies for paralelepipedic and cylindrical cases were made. A comparison between the obtained results and the experimental results from the literature for the fundamental mode is made, for the resonance lines of mercury, namely the 185 nm, under conditions of partial frequency redistribution, as well as the 254 nm, under conditions of complete frequency redistribution. The observed agreement is good, the relative differences being about 5% for the case of complete redistribution and from 0.4% to 30%, for cells without and with argon, respectively, for the case of partial redistribution. One can conclude that, for the 254 nm line, complete redistribution is valid. By the contrary, the results for the 185 nm line show that the effects of partial redistribution must be taken into account. A unidimensional study case is also presented, which allows a thorough discussion on the relative advantages of the Monte-Carlo and the Markov chains algorithms, two of the alternatives to the computational estimation of the stochastic model parameters.

The trapping of resonance radiation in atomic vapors is treated as a case of anomalous diffusion, namely a case of superdiffusion, characterized by a faster spreading of the excitation than the standard Brownian diffusion would predict, as a result of a jump size distribution with infinite momenta, known as Lévy flight. A line opacity distribution function is defined, for conditions of partial redistribution and its relation with the frequency redistribution mechanisms between absorption and posterior reemission (pure Doppler broadening, Doppler and natural broadening and combined Doppler, natural and collisional broadening) and the jump size distribution functions is discussed. One comes to the conclusion that the partial redistribution in the laboratory's frame holds the same character of the redistribution considered at the atom's rest frame for high opacities and that, consequently, the superdiffusive character for the case of combined natural and Doppler broadening does not hold. This is something not yet clearly identified in the literature.