Linear and non-linear optical properties owing to interactions of elementary excitations in nanostructures

Abstract

Com o objectivo de obter uma multiplicidade de propriedades ópticas e electrónicas específicas, podemos produzir nanoestruturas artificiais controlando o seu material, tamanho e forma. Recentemente temos assistido à exploração de como a combinação de diferentes tipos destas estruturas podem vir a reforçar as suas respectivas caracteristicas. Isto é realizado com o objectivo de uma possivel produção de vários materiais a serem usados na próxima geração de dispositivos optoelectrónicos e nanofotónicos. Como tal, neste trabalho explorámos como a combinação de materiais bidimensionais, Grafeno e MoS2, juntamente com Pontos Quânticos ou Nanoplaquetas permitem criar nanoestruturas artificiais e como alteram as suas características. Sendo que interacção entre a estrutura e excitações elementares em nanoestruturas semicondutoras e orgânicas podem afectar as suas propriedades ópticas lineares e não lineares, explorámos o seu acoplamento através de interacções excitão-plasmão ou excitão-excitão. A investigação deste acoplamento foi realizada utilizando : espectroscopia Raman, contagem de fotões únicos correlacionada com o tempo (TCSPC), espectroscopia de absorção transitória (TA) e geração de segunda harmónico resolvido no tempo (TR2HG) numa tentativa de caracterizar os processos físicos subjacentes e avaliar o possível potencial destas estruturas híbridas. Além disso, foi realizada uma avaliação de nanofibras biocompatíveis com capacidade de gerar segundo harmónico (2HG). Sendo que os resultados obtidos corroboram a nossa proposta de que estas nanofibras formadas por moléculas não lineares push-pull cristalizadas dentro de uma matriz biopolimérica são materiais promissores para aplicações nanofotónicas e possivel recolha de energia. Por fim foi realizada uma caracterização do índice de refracção não-linear do Grafeno com uso de uma nova abordagem. Através da modulação de fase cruzada através do do efeito óptico Kerr ultra-rápido, caracterizamos a resposta não linear de terceira ordem do grafeno. Verificamos que as alterações não lineares induzidas no grafeno por um campo forte ultra-rápido podem alterar temporariamente o índice de refracção visto por um segundo campo mais fraco, sendo que existe uma forte dependência da frequência analisada. Este efeito é prometedor por exemplo para o desenvolvimento de um interruptor óptico ultra-rápido baseado no grafeno.

Artificial nanostructures can be engineered to obtain a variety of specific optical and electronic properties, depending on their material, size and shape. More recently researchers have begun to explore how combining different types of these structures might reinforce their respective strengths to attain promising materials for the next generation of optoelectronic and nanophotonics devices. For that, we explored how combining two-dimensional materials, Graphene and MoS2, with Quantums Dots (QD) or Nanosplatelets (NP) to create artificial nanostructures might reinforce their respective strengths. organic nanostructures can affect their linear and nonlinear optical properties we explored the effect of coupling them via exciton-plasmon or exciton-exciton interactions. We have probed this coupling using Raman spectroscopy, Time-Correlated Single Photon Counting (TCSPC), Ultrafast Transient Absorption Spectroscopy (TAS) and Time-Resolved Second Harmonic Generation (TR2HG) in an attempt to characterize the underlying physical processes and evaluate the potential technological significance of these hybrids structures. In addition, an evaluation of biocompatible second harmonic generation (2HG) nanofibers was realized and the produced results support the proposal that electrospun nanofibers formed by nonlinear pushpull molecules crystallized inside a biopolymer matrix are promising hybrid functional materials for nanophotonics and energy harvesting applications. Furthermore, a characterization of the nonlinear refractive index of graphene was made with the implementation of a new approach. By means of the cross phase modulation via the ultrafast optical Kerr effect method, we characterize the third-order nonlinear response of graphene. We find that in graphene the nonlinear changes induced by a strong pump ultrashort field can temporally alter the refractive index seen by a weaker probe field and observe a strong dependence on frequency. This effect hold promise for developing a high-speed all-optical switch based on graphene.