Electronic and optical properties of two-dimensional materials consisting of group VI elements

Abstract

Group VI elemental 2D materials have been predicted to possess promising properties in electronics, optoelectronics, thermoelectricity, sensors, and detectors[1–5]. In this thesis, we present the electronic and optical properties of square selenene (s-Se), a 2D allotrope of selenium. We start by calculating the electronic properties using Density Functional Theory (DFT). These ab initio calculations show the formation of an anisotropic cone with semi-Dirac dispersion in a non-symmetric point, denoted P1, in the Brillouin zone, which forms a narrow gap (∼0.1 eV) due to spin-orbit coupling (SOC). Then, we uncover an intricate reciprocal space spin texture along the Brillouin zone, with spin-momentum locking around P1. To conclude the DFT calculations, we show the existence of edge states in two types of s-Se nanoribbons, with one of them presenting topologically non-trivial features, which are confirmed in other works[1,6]. We then replicate a k⋅p Hamiltonian, for the band structure around P1, from the literature[1] and add various SOC terms to obtain an effective model that describes the band structure data from fully relativistic DFT calculations and qualitatively reproduces the spin texture in reciprocal space. Using this effective model, we describe the exciton formation in the Dirac-like cone gap using the variational method while considering an anisotropic version of the Rytova-Keldysh potential[7]. This analysis provides a first characterisation of the exciton ground-state in square selenene, describing its binding energy (Eb=-24 meV) and wavefunction, which, to the best of our knowledge, have not been previously reported.

Está previsto que materiais elementares bidimensionais (2D) do Grupo VI possuam propriedades promissoras para aplicações em eletrónica, optoeletrónica, termoeletricidade, sensores e detetores[1–5]. Nesta dissertação, apresentamos as propriedades eletrónicas e óticas do seleneno quadrado (s-Se), um alótropo bidimensional de selénio. Iniciamos com o cálculo das propriedades eletrónicas através de Density Functional Theory (DFT). Estes métodos ab initio revelam a formação de um semi cone de Dirac anisotrópico num ponto não simétrico, denotado P1, da primeira zona de Brillouin, o qual abre num gap (∼0.1 eV) devido a efeitos de acoplamento spin-órbita. Posteriormente, obtivemos uma textura de spin complexa no espaço recíproco, com spin-momentum locking a volta do ponto P1. Para concluir os cálculos de DFT, demonstramos a existência de estados de borda em dois tipos de nanofitas, sendo que uma delas apresenta características toplógicas não triviais, confirmadas em outros estudos[1,6]. De seguida, replicamos um Hamiltoniano k⋅p a partir da literatura[1] , ao qual adicionámos diversos termos de acoplamento spinórbita para descrever a estrutura de bandas relativista a volta de P1, assim como replicar a textura de spin qualitativamente. Com base neste modelo efetivo, descrevemos a formação de excitões no gap do cone de Dirac, recorrendo ao método variacional e considerando uma versão anisotrópica do potencial de Rytova-Keldysh[7]. Esta análise permite a caracterização do estado excitónico fundamental no seleneno quadrado, com a determinação da sua energia de ligação (Eb = -24 meV) e da respetiva função de onda. Até ao presente, não há, segundo o nosso conhecimento, registo destes resultados na literatura científica.