Exciton generation by inelastic tunneling in heterostructures with two-dimensional semiconductors

Abstract

In this thesis, we study the emission of excitons via inelastic tunneling in mesoscopic devices with two electrodes separated by a non-conductive material, subjected to a biased electrostatic potential. We study this problem applying both a simplified toy model and a detailed model for a graphene/hexagonal boron nitride/graphene (gr-hBN-gr) van der Waals (vdW) heterostructure. Specifically, we focus on the corrections to the current arising from the interaction between the tunneling electrons and the two-dimensional excitons hosted by a transition metal dichalcogenide (TMD) layer placed a few nanometers apart. To this end, we start by applying the non-equilibrium Green’s function (NEGF) technique to a generalized transport problem for a two-contact mesoscopic system with general electron-boson interactions, thus obtaining analytic expressions for the non-interacting elastic current - the Landauer formula - written as the energy integral of the contact’s occupied levels and the transmission function, which is related to the probability of an electron with a given energy to tunnel through the device. Treating the electron-boson interaction as a perturbation, we also obtain the second order corrections that these interactions introduce, separating the cases of elastic and inelastic processes. In order to gain insight about the general features that arise in the electron tunneling problem, we apply these generic results to a one-dimensional toy-model at zero temperature and calculate both the transmission functions and the I-V curves for this idealized system. Although simple in its nature, it is sufficient to capture the phenomena of inelastic tunneling assisted by the emission of a bosonic excitation. As such, it captures some of the essential features of the more complex vdW device. We are able to show that, when accounting for interactions up to the second order, there is an increase in the total current for bias voltages in resonance with the model sample, while for voltages exceeding this threshold there is a suppression in the total current dominated by the elastic correction, even though its inelastic counterpart contributes with a small increase. Additionally, we also show that these interactions open new tunneling channels that depend on boson’s energy. Finally, we tackle the problem of finding the exciton-assisted inelastic tunneling current flowing in the vdW heterostructure, electromagnetically coupled to the excitonic layer (TMD). To do so, we calculate the matrix element for the electron-exciton interaction, mediated by the emission and absorption of virtual photons, in a second order perturbation theory and use it to obtain the transition rate from Fermi’s golden rule, from which we are able to find the inelastic current flowing through the system and the corresponding rate of generation of excitons in the TMD layer.

Nesta tese, estudamos a emissão de excitões por tunelamento inelástico em dispositivos mesoscópicos com dois eletrodos separados por um material isolador, sujeito a um potencial eletrostático. Abordamos este problema aplicando tanto um modelo simplificado e um modelo detalhado para uma heteroestrutura de van der Waals de grafeno/nitreto de boro hexagonal/grafeno. Em especial, focamo-nos nas correções à corrente que advém de interações entre os eletrões em tunelamento e os excitões bi-dimensionais presentes numa camada de um dicalcogeneto de metais de transição colocada a uma distância de alguns nanómetros. Para tal, começamos por aplicar a técnica de funções de Green fora de equilíbrio a um problema de transporte genérico num sistema mesoscópico de dois contactos com interações eletrão-bosão genéricas, obtendo assim expressões analíticas para a corrente elástica não interatuante - a fórmula de Landauer - escrita como o integral de energia dos níveis de ocupação dos contactos e a função de transmissão, que está relacionada com a probabilidade de um eletrão com uma dada energia transitar através do dispositivo. Tratando a interação eletrão-bosão como uma perturbação, também obtemos as correções de segunda ordem que essas interações introduzem, separando os casos de processos elásticos e inelásticos. De modo a ganhar experiência sobre as características gerais de problemas de tunelamento de eletrões, aplicamos estes resultados genéricos a um modelo uni-dimensional simplificado a temperatura zero e calculamos tanto as funções de transmissão como as curvas I-V para este sistema idealizado. Embora de natureza simplista, é suficiente para capturar os fenómenos de tunelamento inelástico assistido pela emissão de uma excitação bosónica. Como tal, este captura algumas das características essenciais de dispositivos vdW mais complexos. Mostramos que, tendo em conta interações até segunda ordem, se verifica um aumento da corrente total para voltagens em ressonância com a amostra do dispositivo, enquanto que para voltagens superiores a este limite há uma diminuição da corrente total dominada pela correção elástica, apesar da correção inelástica contribuir para um ligeiro aumento. Além disso, também mostramos que estas interações abrem novos canais de tunelamento que dependem da energia do bosão. Por último,abordamos o problema de obter a corrente que flui na heteroestrutura de vdW por tunelamento inelástico assistido por excitões, acoplada eletromagneticamente aos excitões da camada de TMD. Para isso, calculamos o elemento de matriz para a interação eletrão-excitão, mediada pela emissão e absorção de fotões virtuais, em teoria de perturbações de segunda ordem e usamos-o para obter a taxa de transição a partir da regra de ouro de Fermi, através da qual se obtém a corrente inelástica que flui no sistema e a correspondente taxa de geração de excitões na camada de TMD.